如今，由于電子技術(shù)的快速發(fā)展，柔性可穿戴電子設(shè)備被廣泛應(yīng)用于各種智能應(yīng)用中，如遠(yuǎn)程醫(yī)療診斷、電子皮膚和人機(jī)界面。皮膚作為人體的感覺器官，具有靈活性、可拉伸性，對各種外部信號敏感，如張力、壓力、溫度或濕度。受醫(yī)療需求的激勵和這些特性的挑戰(zhàn)，模擬天然皮膚的感覺和刺激反應(yīng)性的電子皮膚的設(shè)計(jì)和制造引起了世界各地研究人員的極大關(guān)注。導(dǎo)電水凝膠由于其許多有前途的特性，如優(yōu)異的可彎曲性和皮膚親和性、柔性功能可調(diào)節(jié)性、可靠的導(dǎo)電性或易于制造，已被為組裝柔性和可穿戴電子皮膚的材料之一。

水凝膠是典型的具有三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的柔軟潮濕材料，通過物理、離子或共價相互作用交聯(lián)聚合物鏈形成。水凝膠可以容納大量的流體，同時仍然保持穩(wěn)定和不溶性。由于其良好的親水性、滲透性和低摩擦系數(shù)，水凝膠在泡沫或海綿、軟組織工程、流體吸收劑和生物傳感器膜中具有巨大的應(yīng)用潛力，僅舉幾個與醫(yī)學(xué)相關(guān)的例子。通常，水凝膠主要由石油基合成聚合物制成，主要如聚甲基丙烯酸2-羥基乙酯（pHEMA）、聚乙二醇（PEG）、（PVA）、聚丙烯酸（PAA）和聚丙烯酰胺（PAM）。在這些合成聚合物中，由丙烯酸（AA）聚合合成的PAA不僅具有良好的生物相容性，而且攜帶大量親水性-COOH基團(tuán)，可以為離子導(dǎo)電水凝膠提供富含水分的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，賦予PAA基離子導(dǎo)電水凝膠高導(dǎo)電性。因此，基于PAA的水凝膠被認(rèn)為是柔性電子皮膚的理想候選者。然而，純PAA水凝膠通常具有較弱的抗壓強(qiáng)度和抗疲勞性，因此當(dāng)對其施加強(qiáng)大的外部壓縮力時，它們經(jīng)常被損壞或破壞。這大大抑制了它們作為壓力檢測的應(yīng)變和壓力傳感器的應(yīng)用，例如，在人類疾病的檢測中，例如對扁平足患者的初步篩查。此外，水凝膠電子皮膚的實(shí)際應(yīng)用可能涉及顯著變化的熱環(huán)境和水合環(huán)境（例如，冷、熱、干或濕條件），從力學(xué)、功能和人體設(shè)備集成的角度對水凝膠電子皮膚提出了重大挑戰(zhàn)[36]。此外，含有大量水的傳統(tǒng)導(dǎo)電水凝膠往往不可避免地在零度以下的溫度下結(jié)冰，并在結(jié)冰狀態(tài)下失去靈活性，這大大限制了此類水凝膠在寒冷環(huán)境中的使用。這也導(dǎo)致導(dǎo)電水凝膠傳感器不能對溫度刺激做出一致響應(yīng)。因此，開發(fā)能夠在零度以下對各種刺激做出反應(yīng)的水凝膠電子皮膚非常重要?？傮w而言，水凝膠電子皮膚在低溫和高溫下同時具有良好的生物相容性、足夠的強(qiáng)度和抗疲勞性以及優(yōu)異的導(dǎo)電性和環(huán)境兼容性是一個重大挑戰(zhàn)。

纖維素納米纖維（CNFs）是一種重要的具有優(yōu)異生物相容性的納米纖維素類型，作為一種特殊的添加劑已被廣泛應(yīng)用，特別是通過其固有的楊氏模量、高縱橫比和高表面活性來增強(qiáng)水凝膠的機(jī)械性能。除此之外，近年來，據(jù)報道，CNFs還具有在不同系統(tǒng)中作為有效分散劑的能力，例如Pickering乳液、石墨烯分散體和PEDOT等。這啟發(fā)了我們，CNFs.實(shí)際上可以起到分散劑（用于減少PAA聚合物鏈的團(tuán)聚）和機(jī)械增強(qiáng)劑（用于增強(qiáng)AA基水凝膠的機(jī)械性能）的雙重作用。此外，為了提高冷凍耐受性，可以將離子化合物作為冷凍保護(hù)劑引入水凝膠網(wǎng)絡(luò)中。然而，基于離子化合物的水凝膠（如NaCl、LiCl和CaCl2）存在一些局限性，例如由于脫水條件下不可避免的水蒸發(fā)，在長期使用過程中穩(wěn)定性較差，阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。與離子化合物相比，甘油（1,2,3-泛三醇）能夠與水分子形成氫鍵，并擾亂水分子本身的自然排列，阻礙冰晶的形成（即在較低溫度下誘導(dǎo)凍結(jié)）和水的蒸發(fā)（即在較高溫度或較長時間內(nèi)實(shí)現(xiàn)脫水）。甘油-H2O系統(tǒng)的防凍效果已在食品保鮮和汽車防凍配方中得到證明。據(jù)報道，通過引入甘油-H2O二元溶劑體系，離子導(dǎo)電有機(jī)水凝膠可以在較寬的溫度范圍（?20至60°C）內(nèi)保持良好的機(jī)械和導(dǎo)電（~8.2 S m?1）性能。此外，有機(jī)水凝膠可以在25°C下放置30天，重量損失最小。這促使我們在PAA-CNFs系統(tǒng)中使用甘油-H2O二元溶劑，不僅可以保持水凝膠的高電導(dǎo)率，還可以提高水凝膠的防凍和保水性能。

亮點(diǎn)

1. 本工作基于TEMPO氧化CNFs（TOCNFs）的多功能性和金屬離子相互作用的綜合策略，制備了一種具有優(yōu)異機(jī)械和電學(xué)性能的丙烯酸基導(dǎo)電水凝膠。

2. 具有豐富–COOH基團(tuán)的TOCNFs在水凝膠中發(fā)揮著關(guān)鍵作用，其方式是：a）將聚丙烯酸（PAA）鏈良好分散在水凝膠中，形成均勻多孔的多網(wǎng)絡(luò)，b）提供更多–COOH與Fe3+相互作用，c）與PAA和甘油形成更多氫鍵，以及d）為最終水凝膠提供高模量。

3. 所獲得的水凝膠顯示出競爭性的機(jī)械性能（在70%壓縮應(yīng)變下為0.88 MPa；在873%拉伸應(yīng)變下為0.24 MPa）和抗疲勞性能（在500次50%壓縮循環(huán)后的56.5%強(qiáng)度保持率；經(jīng)過20次200°%拉伸循環(huán)后，強(qiáng)度保持率為51.7°%）、高電導(dǎo)率（2.45 S m?1）和靈敏度（對于超過100°%的拉伸應(yīng)變，GF高達(dá)2.62），同時在?25°C下仍保持高電導(dǎo)率（1.67 S m?2）。

來源：傳感器專家網(wǎng)